综述:碳点在半导体光催化的研究进展
高效利用太阳能的光催化技术是解决能源危机和环境污染的有效途径。通过设计光催化剂的结构和组成,光催化剂的催化性能会得到大幅度提升。近年来,碳点的出现为设计这种高效光催化剂提供了契机。碳点作为众多碳材料中的一员,它不仅具有易制备、结构和化学组成可调、表面易修饰等特点,其自身的结构特点决定了碳点独特的光吸收和电荷传输性质。在光催化过程中,碳点可以协助增强半导体光催化剂可见光光吸收,同时还能有效促进光生载流子的分离与转移,其表面丰富的改性方法又使其在诸多催化反应中扮演活性中心的角色。这些独特的性质使得它在众多光催化领域都得到了快速的发展。近日,来自中国科学院理化技术研究所张铁锐课题组应邀在Advanced Materials上发表题目为“Smart Utilization of Carbon Dots in Semiconductor Photocatalysis”的综述文章。总结了碳点在光催化领域的研究成果,并探讨了它们在光催化领域的未来发展及挑战。
这篇综述主要是从光催化的角度介绍了自2010年开始碳点参与光催化反应的发展历程。首先简述了碳点的分类、起源、光学性质以及电子转移特性。然后针对碳点在光催化降解、光催化产氢、光催化CO2还原以及光催化有机反应这几个方面进行详细的介绍和总结。
其中关于光催化降解,他们以碳点/TiO2复合物降解有机染料为起点(2010年),依次介绍了碳点与各种各样的半导体复合用于降解不同种类污染物,随之而来的后续工作为了进一步提升复合催化剂性能,从半导体的能带、结构、半导体与碳点的的界面设计、以及碳点自身的优化等几个方面,做出了很多成果。
在此之后,研究者们发现碳点在光催化产氢方面也能发挥优异的功能。这种发现首先是体现在碳点自身具有光电效应(2012年),然后人们发现将碳点与半导体复合所制备出来的电极会表现出更优异的光电产氢性能,紧接着各种不同组成及形貌的含有碳点的光电极被相继报道。随着研究的进行,人们发现单纯地将碳点与半导体的复合物分散至水中就能得到很好的光催化产氢效果,并且碳点的自身性质对整体性能还能进一步调控。若将碳点与特殊的半导体复合可实现纯水分解产氢及产氧,甚至经过设计的碳点自身也能表现优异的光催化产氢性能。
关于光催化CO2还原反应,碳点也表现优异。不论是与金属复合,与半导体复合,还是负载至Si电极表面,碳点对催化剂的整体效果的提升都具有很大的贡献,关于碳点在其中所发挥的作用机制仍需进一步的研究和探讨。
在光催化有机反应方面,人们充分利用碳点表面的丰富的官能团以及对H2O2的活化性能实现了对多种化合物中的C-H以及C-O键的活化和选择性催化。
最后,本文作者对碳点在光催化领域发挥的主要作用做出了总结和分析,同时就该领域所面临的挑战及未来发展提出了展望,指出碳点自身的精确结构与其光催化性能之间的关系仍不是很清楚;具有长波长荧光及吸收的碳点值得进一步研究;碳点参与的光催化反应的机制的理论深度还很匮乏。同时由于碳点结构的复杂性以及反应位点的多变性,如何制备性能优越且机制清楚的基于碳点的光催化剂仍是富有挑战的工作。
相关工作发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201602581)上。
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